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Nature:真假石墨烯!-正极材料

发表于:2019-09-13    点击数:

        

        

        
        

        

        乌龙排列正中鹄的任一组数字或文字膜燃料电池(pemfc)是最具特有的或特别的的电池经过。,它把氢和氧的化学能替换成电能,无污染、高转变率告密的优势,一致的多种适合一带,是逼近的电动车辆的抱负精神形状。在乌龙排列正中鹄的任一组数字或文字膜燃料电池中,负极氧复原反响(orr)是速率把持搬家,必要触媒剂来使复活反响,贵金属触媒剂pt/c。本钱裁短,助长燃料电池大规模商品化,开采了多种非铂触媒剂,首要包含非贵金属触媒剂(以Fe-N-C吃得过多为代表)及非金属触媒剂(以十亿分之一公尺碳吃得过多为代表)。非贵金属触媒剂在现实酸性PEMFC考验中起动较高,但它的稳固性很差。,开采稳固的非铂触媒剂是不常见的重要的。

        居先的书房象征氮掺杂的碳十亿分之一公尺吃得过多(石墨、碳十亿分之一公尺管具有优良的燃料电池稳固性,掺氮碳作为一种非金属触媒剂已实现人类的外延的关怀 Nanomaterials Are Durable Catalysts for Oxygen Reduction Reaction inAcidic Fuel Fells,Science Advances, 2015, 1, e1400129)。除杂原子dopin外的碳吃得过多,缺陷碳也能无效催化氧复原反响,但在过来,群众的的表征是在碱性el中停止的,在四周pemfc在酸性一带下的机能书房报道甚少。;况且,有很多种碳缺陷,引渡的碳十亿分之一公尺吃得过多在表面起动剂处通常有多个缺陷点,这后方的了对详述。

        新近,北京的旧称航空学会水江兰宣称者联合工作,订购碳在乌龙排列正中鹄的任一组数字或文字膜燃料电池正中鹄的高效性、稳固氧复原触媒剂,这篇论文宣布在《理当信息》最好的成绩上。,该论文作为Featurearticle被《理当信息》表现于以新的方式的Editor’ 投射精神吃得过多。JacilynnBrant剪辑评论道:本钱和稳固性障碍了乌龙排列正中鹄的任一组数字或文字吃得过多的大规模适合。分解了具有锯齿状形的线条、小径等尖锐的石墨烯十亿分之一公尺带,它在电催化氧复原反响正中鹄的适合,这种非金属触媒剂具有优良的比功率和稳固性。。” ( “Cost and stability of catalysts hinder widespread use of protonexchange membrane fuel 细胞。 Here the authors synthesize zigzag-edged graphenenanoribbons for electrocatalysis of oxygen 提升。 Employment of such ametal-free catalyst in a fuel cell yields remarkable power density anddurability.” )

        触媒剂制剂:率先,朕必要找到单一缺陷的碳十亿分之一公尺吃得过多。。石墨烯十亿分之一公尺带(gnrs)具有很大定标的尖锐,分解方式可以使变为,班长edg的缺陷典型,诸如,图你人。用浓硫酸盐和紫色盐作OP,可以制剂具有单锯齿状边缺陷的石墨烯十亿分之一公尺带。 2009,458,872-876)。例如,石墨烯十亿分之一公尺带是一种抱负的缺陷碳吃得过多。另一方面,石墨烯十亿分之一公尺带迅速地离去,使佼佼者尖锐缺陷点不克不及表露在反响物中,实现十亿分之一公尺带催化机能不可。把正式送入精神病院开孔法保存把正式送入精神病院碳十亿分之一公尺管骨瘦如柴的人,起到支柱、全球航海卫星体系分割的功能;同时,在催化层中插脚黑色素颗粒,变高催化层的传质机能。催化层和解的设计可以防止传质成绩。,最大限制地表露订购碳化纤维。书房人员还预备了几对范本,包含完整吐艳的GNR、王水治疗法对照组n-gnr@cnt和n-gnr。

        

        Fig. 1 Schematic 例证。 The synthetic route of zigzag-type graphene nanoribbons on carbon nanotubes (GNR@碳十亿分之一公尺管) from a MWCNT to b partially unzipped oxidized CNT and to c GNR@碳十亿分之一公尺管. d The application as oxygen reduction reaction catalyst in a proton exchange membrane fuel cell (乌龙排列正中鹄的任一组数字或文字膜燃料电池) Carbon black XC-72 is used as spacer to prevent the stacking of active materials

        

        Fig. 2 Transmission electron microscopy images and schematic 身材。 a, b Partially unzipping multiwall carbon nanotube (百万瓦特碳十亿分之一公尺管) to graphene nanoribbons on carbon nanotube (GNR@碳十亿分之一公尺管), c, d nitrogen-doped GNR@碳十亿分之一公尺管 (N-GNR@碳十亿分之一公尺管), e, f totally unzipped MWCNT to graphene nanoribbons (佣人), and g, h nitrogen-doped GNR (N-GNR). Scale bar: 100 nm, and 10 nm for inset micrograph in g

        半电池考验:在碱性由电解产生的里GNR@碳十亿分之一公尺管提供食宿较高起动,但稍弱于N-GNR@碳十亿分之一公尺管,可感激氮掺杂起动位点具有高的的碱性起动和氨刻纹的十亿分之一公尺孔洞裁短了传质阻碍。酸性下ORR考验象征GNR@碳十亿分之一公尺管的zigzag碳起动位点比N掺杂的碳起动位点具有高的的亲子关系电位和极点电流,这是因氮掺杂战利品正中鹄的氮苯氮宽裕的在,绝对杂原子掺杂碳触媒剂,缺陷炭起动点对酸性由电解产生的的柔韧性较好。增进的过氧化物羟化物实验(PRR)显示GNR@碳十亿分之一公尺管上氧复原到水的转换以正好4电子转换认为优先。同时一下子看到碳缺陷的起动对发烧敏感。,起动随一带发烧的发酵而提升。

        

        Fig. 3 Half-cell characterization of the 触媒剂。 Linear sweep voltammetry curves of graphene nanoribbons on carbon nanotubes (GNR@碳十亿分之一公尺管), N-doped GNR@碳十亿分之一公尺管 (N-GNR@碳十亿分之一公尺管), and N-doped graphene nanoribbons (N-GNR) for a oxygen reduction reaction (或) activity, b peroxide reduction reaction (PRR) activity with 1.3 or 10 mM H2O2, and c ORR activity at 5, 25, and 35 °C in 0.1 M KOH; d ORR activity, e PRR activity with 1.3 or 10 mM H2O2, and f ORR activity at 5, 25, and 35 °C in 0.5 M 硫酸盐。 Electrolyte was O2-saturated, except for PRR experiments with Ar-saturated 由电解产生的。 Rotating speed: 1600 周转率。 Scan rate: 10 mV s-1

        乌龙排列正中鹄的任一组数字或文字膜燃料电池全电池实验:GNR@碳十亿分之一公尺管得到最大能力比功率520W/g-,领先差一点一切非金属触媒剂和群众的非贵金属触媒剂。触媒剂的载量、催化层厚度冲撞催化层传质,电池的机能受到很大冲撞,大于正常的触媒剂载量会实现吃得过多有益降下。更为重要的一下子看到是GNR@碳十亿分之一公尺管的zigzag碳起动位点提供食宿相当稳固的电池机能,恒压下、80℃、浸透湿度氢/氧PEMFC中与氮掺对照组稳固性相当,远高于fe-n-c触媒剂。

        Nature:真假石墨烯!

        Fig. 4乌龙 exchange membrane fuel cell 评价。 Polarization and power density curves of graphene nanoribbons on carbon nanotubes (GNR@碳十亿分之一公尺管), N-dope GNR@碳十亿分之一公尺管 (N-GNR@碳十亿分之一公尺管), and N-doped graphene nanoribbons (N-GNR) as a function of the areal current density with cathode catalyst 装载 mg cm-2 and b 0.50 mg cm-2 in a proton exchange membrane fuel cell (pemfc);c稳固性 of the indicated catalysts in PEMFC measured at 0.5 V. The absolute current densities before durability tests (在 100%) were 136, 80 and 1216 mA cm-2 for graphene nanoribbons on carbon nanotube (GNR@碳十亿分之一公尺管), nitrogen-doped catalyst (N-GNR@碳十亿分之一公尺管), and reference catalyst iron-nitrogen-carbon (Fe/N/C), respectively. Weight ratio of Nafion/ catalyst/carbon black (XC-72) = 5/1/4. Cell: 80 °C; H2/O2: 80 °C, 100% relative humidity, 2 bar back pressure

        催化机械装置辨析:用密度泛函学说(DFT)辨析了清楚的发烧下的ORR转换。。如图5所示,经过计算gn中五种可能性起动碳原子的orr转换,一下子看到在ph养护,zigzag碳原子具有极好的的氧复原起动,它的速控步为O2àOOH步,确切的的自由能转变值ΔGOOH为,跟纯石墨烯在0.1M 音色的koh值不常见的走近。作为将按比例放大,gn中碳原子的计算、酸素原子大约的碳原子,配备型碳原子连同孔洞缺陷尖锐碳原子中在O2àOOH的反响步中均具有较大的自由能转变,这些较大的自由能转变值障碍了OOH*及水的性格,这就裁短了这些碳原子位点作为首要起动素材的可能性性。。

        

         Fig. 5 Theoretical 计算。 Models (上) and the corresponding free energy diagrams (装底) for cycled carbon atoms at electrode potential UNHE = 0 and 0.745 V in 0.5 M 硫酸盐 (NHE) normal hydrogen electrode, RHE reversible hydrogen electrode, UNHE = URHE - 0.0591 × pH, pH = ). a Carbon atom at zigzag edge, b carbon atom in basal plane, c carbon atom at O-doped zigzag edge, d carbon atom at armchair edge, and e carbon atom near a void

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